2003年に加入したFCバルセロナこそ、彼のキャリアが頂点へと昇華した場所だ。当時のバルサはタイトルから見放され暗雲が漂っていたが、彼の笑顔と魔法のようなプレイがクラブの運命を一変させる。2004-05、2005-06シーズンのラ・リーガ連覇、そしてUEFAチャンピオンズリーグ制覇を果たし、自身も2005年に世界最高峰の栄誉であるバロンドールを受賞。サンティアゴ・ベルナベウでのレアル・マドリード戦で、敵地サポーターからスタンディングオベーションを贈られた伝説のプレイは今も語り継がれている。
さらにこの時代、若き日のリオネル・メッシとの深い信頼関係が築かれた。トップチームに昇格したばかりのメッシを温かく迎え入れ、ピッチ内外でメンターとして支えたエピソードは有名だ。メッシのプロ初ゴールをアシストした場面は、まさにフットボールの王座が継承された象徴的な瞬間として歴史に刻まれている。