新幹線での出会いを経て、二人は自然と連絡を取り合うようになり、やがて交際へと発展しました。互いに20代前半の若手俳優として下積みを重ね、演技に対して妥協を許さない姿勢を持っていた二人は、飲み明かしながら映画や芝居について語り合う中で絆を深めていきます。
交際期間はおよそ3年間に及びました。安藤サクラにとって、柄本佑は単なる恋人にとどまらず、誰よりも本音をさらけ出せる良き理解者であり、表現者としての絶対的な味方でした。結婚の決め手となったのは、飾らない日常の中で育まれた「お互いの価値観の完全な一致」と、互いの家族への深い敬意でした。
2012年3月14日(ホワイトデー)、二人は東京都内の区役所に婚姻届を提出し、3月16日に所属事務所を通じて連名で正式に結婚を発表しました。当時25歳という、同世代の俳優としては比較的早い決断でしたが、双方のファンや映画関係者からは祝福の声が殺到しました。
結婚に際して、父である奥田瑛二や柄本明の反応も注目を集めました。奥田瑛二は当初、娘を嫁に出す父親としての寂しさを覗かせつつも、柄本佑の誠実な人間性と役者としての才能を高く評価し、「佑くんならサクラを託せる」と快く結婚を認めました。また、柄本佑の母である故・角替和枝も安藤サクラを実の娘のように可愛がり、二つの偉大な表現者一家が強固な絆で結ばれることとなったのです。